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A new simplified NO/NO2 conversion model under consideration of direct NO2-emissions

Düring, I.; Bächlin, W.; Ketzel, M.; Baum, A.; Friedrich, U.; Wurzler, S.

Meteorologische Zeitschrift Vol. 20 No. 1 (2011), p. 67 - 73

published: Feb 1, 2011

DOI: 10.1127/0941-2948/2011/0491

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Abstract

Although many German monitoring sites report declines of NOx concentrations, NO2-concentrations actually stagnate or even increase quite often. Various analyses have identified the altered compositions of nitrogen oxides (NO2/NOx-ratio) emitted by motor vehicles (resulting in an increase of primary NO2-emissions) as well as the chemical environmental conditions (mainly ground level ozone) as the main causes. The chemical conversion of NO to NO2 is often parameterized in dispersion calculations of exhaust emissions. A widely applied conversion model is the so-called Romberg approach from 1996. However, the Romberg approach has to be re-evaluated to accommodate the above-mentioned conditions. This article presents an adjustment to the Romberg approach in accordance with the measured data from 2000 to 2006, taking into consideration substantially higher NO2/NOx-ratios especially for higher NOx-concentrations. Model calculations with OSPM (Operational Street Pollution Model) including its internal chemistry module are able to reproduce very well the trends in the measured annual NO2-concentrations over a 10 year period. The relevant parameters for variations between the years are the NOx-emissions, primary NO2-emissions, ozone concentrations, wind conditions, and background concentrations. A simplified chemistry model based on annual mean NOx- and NO2-concentrations, and background ozone concentrations, as well as primary NO2-emissions is presented as a better method than the updated Romberg approach. This model simulates the annual mean NO2-concentrations much more accurately than the conventional and the updated Romberg approaches.

Kurzfassung

An vielen deutschen Messstationen wird zwar ein Rückgang der NOx-Konzentrationen, aber häufig eine Stagnation der NO2-Konzentrationen oder gar deren Anstieg beobachtet. Verschiedene Untersuchungen identifizierten als Hauptursachen eine geänderte Zusammensetzung der seitens der Kraftfahrzeuge emittierten Stickoxide (NO2/NOx-Verhältnis) und die daraus folgende Erhöhung der primären NO2-Emissionen des KfzVerkehrs sowie die chemischen Umgebungsbedingungen (insbesondere bodennahes Ozon). Die chemische Umwandlung von NO in NO2 wird innerhalb von Ausbreitungsrechnungen für Autoabgase oft parametrisiert. Ein häufig angewendetes Konversionsmodell stellt hierbei die so genannte Romberg-Formel aus dem Jahr 1996 dar. Unter den o. g. veränderten Randbedingungen steht die Romberg-Formel derzeit auf dem Prüfstand. Eine Anpassung der Romberg-Formel an Messdaten aus den Jahren 2000 bis 2006 wird aufgezeigt. Diese zeigt insbesondere bei hohen NOx-Konzentrationen deutlich höhere NO/NO2-Umwandlungsraten. Modellrechnungen mit OSPM inkl. nachgeschalteten Chemiemodell können die Trends der NO2-Jahresmittelwerte über einen Zeitraum von 10 Jahren gut reproduzieren. Die relevanten Einflussgrößen auf die Variationen zwischen den Jahren sind die NOx-Emissionen, die primären NO2-Emissionen, die Ozonkonzentrationen, die Windverhältnisse und die Hintergrundbelastungen. Als möglichen Ersatz für die Romberg-Formel bzw. dessen Aktualisierung wird ein vereinfachtes Chemiemodell auf Basis der Jahresmittelwerte von NOx-, NO2 und Ozon-Hintergrundbelastung sowie primärer NO2-Emission vorgestellt. Dieses kann die Trends in den NO2-Jahresmittelwerten deutlich besser abbilden als der Romberg- bzw. der aktualisierte Rombergansatz.