Original paper

Carnallit -- thermisches und thermomechanisches Verhalten in Endlager-Salzstöcken

[Carnallite -- The Thermal and Thermomechanical Behaviour in a Salt Diapir considered as a Final Disposal Site]

Kern, Hartmut; Franke, Jörg-Heinrich

Kurzfassung

Im Auftrag der PTB (Braunschweig) werden im Mineralogischen Institut der Universität Kiel seit etwa fünf Jahren umfangreiche experimentelle Untersuchungen zum thermischen und thermomechanischen Verhalten von Carnallit bzw. Carnallitgestein durchgeführt. Dabei wird versucht, die In situ-Bedingungen zu simulieren. Nach den bisher vorliegenden Ergebnissen ist davon auszugeben, daß die thermische Kristallwasserfreisetzung im Carnallit durch den im Intergranular- und Porenraum des Gesteins herrschenden Wasserdampf-Partialdruck kontrolliert wird. Unter Bedingungen des unverritzten Gebirges (abgeschlossenes System, Plithostatisch = Phydrostatisch; bei 1000 m Teufe ca. 24 MPa) ist der Carnallit bis nahe dem Schmelzpunkt (167.5 °C) thermisch stabil, während er bei Atmosphärendrücken bereits bei ca. 80 °C beginnt, Kristallwasser abzugeben. Nicht-hydrostatische (z.B. thermisch induzierte) Spannungen werden im Temperaturbereich 50 °C--140 °C durch Aktivierung unterschiedlicher Deformationsmechanismen bzw. -prozesse abgebaut (Mikrorißbildung, translatives Gleiten, mechanische Zwillingsbildung, dynamische Rekristallisation). Deren relative Bedeutung hängt von der Temperatur und der Anwesenheit oder dem Fehlen von interkristallinen Fluidgehalten (Laugen) ab. Temperaturerhöhung von 50 °C auf 100 °C vermindert die Fließfestigkeit um den Faktor 2.5 im "trockenen" Gestein (50 °C, Trockenschrank). Geringe Laugenanteile im Intergranularraum ("nasses" Gestein, 1 Vol.-% Lauge) bewirken eine Abnahme der Fließfestigkeit um den Faktor 3; sie vermindern gleichzeitig die Temperaturabhängigkeit des Fließbeginns. Der oberhalb 80 °C beobachtete drastische Festigkeitsabfall in "trockenem" Carnallitit ist auf dynamische Rekristallisationsprozesse (Rotations- und Migrationsrekristallisation) zurückzuführen, die eine Änderung der Korngrößenverteilung des Carnallits von unimodal zu bimodal ("core and mantle structure") bewirken. Die bisherigen Ergebnisse unterstützen die Annahme, daß die Verformung des Carnallitits mit einer Gefügeauflockerung (Dilatanz) verbunden ist. Dabei wird der Wasserdampf-Partialdruck auf der Intergranularen zumindest kurzfristig herabgesetzt, so daß geringe Kristallwassermengen aus dem Carnallit-Gitter entweichen können. Die sich auf der Intergranularen ausbreitende H2O-Atmosphäre begünstigt die dynamische Rekristallisation und beeinflußt somit wesentlich die thermomechanischen Eigenschaften des Gesteins.

Abstract

Extensive experimental work on carnallite and camallite-halite-kieserite rocks ("Carnallitit") has been carried out in order to determine the dehydration temperature of carnallite under in-situ conditions and to study the role of the chemically-bound water in the carnallite minerals in respect to the rheological behaviour of this evaporite rock. The investigation was done under contract of the Physikalisch-Technische Bundesanstalt (PTB), Braunschweig. The experimental studies suggest that thermally-induced release of water from the carnallite structure depends highly on pressure, and in particular on the water vapour pressure. It is inferred from the experiments that release of small amounts of structurally-bound water acts to increase the vapour pressure within intra- and intercrystalline pore spaces, thereby shifting the dehydration temperature to significantly higher values. Deformation of "Carnallitit" is accompanied by significant changes of the rock microstructure. Carnallite deforms by cracking and displacement along grain boundaries, by intracrystalline slip and twinning and by dynamic recrystallization. The relative importance of these mechanisms and processes depends on temperature and the presence or absence of intercrystalline brine. Increasing the temperature from 50 °C to 100 °C decreases the creep stress by a factor of approximately 2.5 in oven-dried material (strain rate about 10 x 6-8 s-1). The presence of brine (wet rock; 1 vol.-% brine added) lowers the creep stress by a factor of 3, and as a consequence, the effect of temperature on the creep stress is less pronounced in the wet material. There is experimental and microstructural evidence that the significant lowering of flow stress of the dry rock within the small temperature range of 80 °C--100 °C is related to water-enhanced dynamic recrystallization ("core and mantle structure"). Release of small amounts of chemically bound water from the carnallite crystals may be due to local reduction of the intercrystalline water vapour pressure on grain surfaces at dilatant sites. Such an internally-created grain boundary wetting, in turn, promotes dynamic recrystallization and thus induces work-softening.

Keywords

Experimental studiescarnallitecarnallititethermal effectsrelease of crystallization waterswater vapour pressurethermal propertiescreep stressdeformationrheologysalt domesradioactive waste disposals