Original paper

Experimente zur Migration von Radionukliden (Spaltprodukten) in Sedimentgesteinen aus Gorleben und aus der Schachtanlage Konrad

[Results of Studies of Sorption and Desorption of Radionuclides on Sedimentary Rocks from Gorleben and the Konrad Mine]

Brühl, Hanskarl

Kurzfassung

Im Auftrag des Bundesministers für Forschung und Technologie (BMFT) und der Physikalisch-Technischen Bundesanstalt (PTB) sind seit 1978 6 Arbeitsgruppen mit Untersuchungen zum Migrationsverhalten langlebiger Radionuklide (RN) betraut. Ausgehend von verschiedenen Störfallszenarien soll eine jeweilige Grundwasserbelastung mit Radionukliden zu beliebiger Zeit an jedwedem Ort in Grundwasserleitern der Umgebung einer postulierten Freisetzungsstelle ermittelt werden. Dazu dienen Ausbreitungsrechnungen, welche auf der Basis komplexer Transportmodelle unter anderem hydrogeochemische Parameter als Eingabedaten erfordern. Nach einem Eintrag radionuklidhaltiger Lösungen im Grundwasserleiter des känozoischen Deckgebirges oder der mesozoischen Gesteine des Grubenumfeldes würden Wechselwirkungen im System -- Stamm-GW + RN-haltiges Zustromwasser + Geomedien -- im Sinne einer Einstellung neuer geochemischer Gleichgewichte auftreten. Adsorption, Desorption, Ionenaustausch, Fällungs- und Lösungsreaktionen, Kolloidneubildungen, Umformungen natürlicher Kolloide, Filtration, Komplexierung, Änderungen der Redoxverhältnisse, der Temperatur und der gelösten freien Gase wirken steuernd auf die Ausbreitung der chemisch sehr unterschiedlichen Spaltprodukte und schweren Elemente, die im Endlager enthalten sind. Neben theoretischen Ansätzen zur Beschreibung solcher Vorgänge müssen Experimente die stofflichen Umsetzungen und die Transportvorgänge im verkleinerten Labormaßstab unter naturnahen Systembedingungen direkt meßbar machen. Dazu dienen - die Bestimmung der Adsorptions- und Desorptionsgleichgewichte mit Hilfe von Schüttel- und Umlaufversuchen, - die Ermittlung von Retardationsfaktoren in Säulendurchlaufversuchen unterschiedlicher Dimensionen, - Diffusionsversuche an Festgesteinsblöckchen. Diese Untersuchungen geschehen unter weitestgehender Wahrung der ursprünglichen Milieubedingungen, wobei von der Probenahme bis zum Versuchsende stabile Verhältnisse zu erhalten, einen z. T. hohen bohrtechnischen und laborativen Aufwand erfordern. Die sowohl von der Fazies als auch von den RN-Arten her bedingten sehr unterschiedlichen Ergebnisse bezüglich des Migrationsverhaltens werden an Beispielen vorgestellt. Ihre Interpretation und die Zuverlässigkeit der ermittelten Werte erfordern eine weitergehende Diskussion.

Abstract

By order of the Federal Minister for Research and Technology (BMFT) and the Physical-Technical Federal Agency (PTB), 6 study groups have been charged with studies of the migration behaviour of long-living radionuclides since 1978. Starting out from different simulated accidents, a respective content of radionuclides in groundwaters at any time and anywhere in aquifers in the vicinity of a postulated lace of release should be examined. Furthermore, calculations of propagation are used for which besides others hydrogeochemical parameters as input data are necessary on the basis of complex transport models. Interactions in the system -- Groundwater + Inflow Water with RN content + Geomedia -- would take place according to the formation of new geochemical equilibriums after an input of solutions containing radionuclides into the aquifers of the cainozoic covering layers or the mesozoic rocks in the vicinity of the repository. The migration of the chemically very different fissure products and heavy elements, which are contained in the repository, precipation and solution reactions, new formations of colloids, conversion of natural colloids, filtration, complexing, changes of oxidation-reduction relations, temperature and dissolved free gases. Besides the theoretical formulations for the description of such processes, the experiments have to make directly measurable the chemical transformations and the transport processes in a reduced laboratory scale under natural system conditions. Following experiments were used: - the determination of the adsorption and desorption equilibriums with the help of batch and recirculation-column experiments, - the inquiry of retardation factors in through-flow column experiments with different dimensions, - diffusion experiments at little blocks of intact rock. The investigations have been made under the best possible original milieu conditions. In order to obtain stable conditions from the sampling up to the end of the experiments, a partly high drilling technical and laborative expenditure is necessary. The results referring to the migration behaviour are very different conditioned both by the fazies and by the RN-species. They are introduced with examples. The interpretation of the results and the reliability of the examined data require further discussions.

Keywords

Radionuclidesmigrationground waterexperimental studiessand (Pleistocene)argillite (JurassicCretaceous)transportationadsorptiondesorptiondiffusionradioactive waste disposal Northwest German Lowlands (Gorleben salt dome)Northern Germ