Original paper

Einfluß der Calcitlösung auf den Schwermetalltransport -- Ergebnisse von Modelluntersuchungen in Säulen am Beispiel der Schwermetalle Chrom, Kupfer und Cadmium

[The influence of calcite dissolution on the transport behaviour of heavy metals -- Results of model experiments in columns with chromium, copper, and cadmium]

Isenbeck-Schröter, Margot; Hamer, Kay; Hencke, Jörg; Von Lührte, Rebecca

Kurzfassung

Die Mobilität der Schwermetalle Cadmium, Chrom und Kupfer in sandigen Grundwasserleitern hängt von geochemischen Milieubedingungen ab, die in der Calcit-Lösungszone bei pH-Werten zwischen 4 und 8 in einem weiten Bereich variieren können. Dieses geochemische Szenario wurde in Säulenversuchen untersucht, um die Retentionsprozesse für Schwermetalle zu beschreiben und zu modellieren. Die Säulen wurden mit Quarzsand und in Fließrichtung steigenden Gehalten an Calcit (0.2 bis 2 %) befüllt und kontinuierlich mit saurem Grundwasser durchströmt. Sorptionsprozesse sowie Lösungs-Fällungsvorgänge wurden aus Schwermetallgehalten von Porenwasserproben entlang des Fließweges abgeleitet. Zusätzlich wurden Fällungsversuche in calcitgesättigten Eluaten durchgeführt. Die Interpretation der Meßergebnisse wurde durch Modellrechnungen mit PHREEQUE (PARKHURST et al. 1980) und CoTAM (HAMER & SIEGER 1994) unterstützt. Die Retention von Chrom und Kupfer in der Calcit-Lösungszone wird überwiegend durch Fällung von Chromhydroxiden bzw. Kupferkarbonaten reguliert. Steigende pH-Werte in Fließrichtung führen darüberhinaus zur Aktivierung der Quarzoberflächen durch Hydroxylierung und damit zu verstärkter Schwermetallsorption über Oberflächenkomplexierung. Die Mobilität von Cadmium wird durch die Bildung einer festen Lösung von Cadmium-Calcium-Karbonat an Calcit-Oberflächen kontrolliert. Aufgrund dieses Prozesses ist die Calcitlösung herabgesetzt.

Abstract

The mobility of the heavy metals cadmium, chromium and copper in sandy aquifer systems depends on the geochemical conditions which vary in a wide range in a calcite dissolution zone with pH-values between 4 and 8. This geochemical environment was studied in column experiments in order to characterize and to model the processes being involved in heavy metal retention. The columns were filled with quartz sand and increasing calcite content from 0.2 to 2 % and continuously streamed through by an acid groundwater. The dependency from the geochemical environment of sorption as well as dissolutionprecipitation processes was considered measuring porewater concentrations of heavy metals along the flow path. Additionally precipitation studies were conducted in porewater samples which were in calcite saturation. The results were interpreted by modelling with PHREEQE (PARKHURST et al. 1980) and CoTAM (HAMER & SIEGER 1994). The retention of chromium and copper in the calcite dissolution zone is mainly controlled by precipitation processes of chromium hydroxides and copper carbonates. With increasing pH-values in flow direction the sorption tendency increases because of surface hydroxylation and complexation. In the case of copper the porewater concentrations along the flow path were modelled using a combination of mineral precipitation calculated by PHREEQE and increased sorption tendency modelled by CoTAM. The mobility of cadmium in controlled by the formation of a solid solution of cadmium-calcium-carbonate at the calcite surface. Due to this process the calcite dissolution is reduced.

Keywords

Soil-column experimentssandmobilitytransport behaviourcadmiumchromiumcoopercalcitedissolutionretention processes